Simulation du piégeage d’une molécule d’iode I2 dans un défaut de Schottky, constitué d’une lacune d’uranium et deux lacunes oxygène, dans le dioxyde d’uranium UO2.
L’évolution du comportement des combustibles nucléaires en réacteur est gouvernée par la formation des dégâts d’irradiation et par l’évolution de la microstructure et des propriétés du matériau sous irradiation. Les combustibles, à base d’oxydes d’uranium et de plutonium, voient de plus leur composition chimique évoluer au cours de l’irradiation, avec la création de produits de fission et la modification de la stœchiométrie en oxygène.
Le calcul de structure électronique, basé sur la mécanique quantique et la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), est une brique primordiale du schéma de modélisation multiéchelle du comporte- ment sous irradiation des combustibles nucléaires.
Il nous a permis de simuler des propriétés telles que le piégeage de produits de fission volatils (I, Cs, Te) dans la structure cristalline de UO2 et (U,Pu)O2, la variation de la capacité calorifique de (U,Pu)O2 en fonction de la température et de la teneur en Pu par dynamique moléculaire ab initio.
La détermination de la structure électronique des oxydes d’actinide est toutefois
complexe de par les caractéristiques des électrons 5f des actinides, qui sont forte- ment localisés autour des noyaux et qui nécessitent un recours à des approxima- tions au-delà des approximations de la DFT standard (DFT+U) très coûteuses en temps de calcul.
Un enjeu récent est de développer des potentiels interatomiques basés sur l’apprentissage automatique (Machine Lear- ning) à partir de calculs DFT. Ces potentiels permettent de réaliser des calculs de dynamique moléculaire et de propriétés à température finie avec des temps de calcul réduits par rapport à l’approche ab initio en conservant la précision des résultats. Les premiers résultats obtenus pour UO2 en 2022 sont très encourageants. La constitution d’une base de données DFT est un préalable et nécessite de nombreux calculs.
Les ressources en temps de calcul requises pour ces études rendent l’utilisation des centres de calcul nationaux indispensable.